Toda la homounión orgánica PEDOT:PSS p

Scientific Reports volumen 12, Número de artículo: 12485 (2022) Citar este artículo

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Es ampliamente conocido que el poli(3,4-etilendioxitiofeno)-poli(estirenosulfonato) (PEDOT:PSS) es solo un material de tipo p y, por lo tanto, existe un desafío para fabricar todos los dispositivos p-n basados ​​en PEDOT:PSS. Aquí, y por primera vez, presentamos un nuevo dispositivo de diodo p-n de homounión basado únicamente en películas delgadas de PEDOT:PSS. El diodo muestra un comportamiento I-V no lineal con una relación de rectificación de 3 y un voltaje de encendido de ~ 1,4 V.

El polímero conductor de poli(3,4-etilendioxitiofeno) poli(sulfonato de estireno) (PEDOT:PSS) se utiliza normalmente como material de transporte de huecos tipo p en células solares poliméricas y diodos Schottky de heterounión debido a su alta transparencia óptica, particularmente en el luz visible1,2. Sin embargo, la conductividad eléctrica de la p-PEDOT:PSS prístina requiere una mejora debido a su estructura natural de núcleo y cubierta. Es ampliamente conocido que los granos de PEDOT:PSS normalmente están rodeados por el PSS3 eléctricamente aislante. Trabajos anteriores discutieron la posible mejora de la conductividad de p-PEDOT: PSS usando, por ejemplo, solventes orgánicos4. Muy pocos trabajos informaron sobre el desarrollo de películas de PEDOT:PSS de tipo n5,6,7, incluso con un éxito limitado en la utilización de n-PEDOT:PSS en dispositivos de homounión eficientes como un simple diodo p-n. Por ejemplo, Lu et al. utilizaron PEDOT:PSS tratado con isopropanol como capa de tipo n en un dispositivo de heterounión con material p-(P3HT: PCBM) BHJ-PSC8. Además, Chen et al. obtuvieron n-PEDOT:PSS mediante recubrimiento por rotación con disolvente PEIE sobre la capa de p-PEDOT:PSS9. Por otro lado, Kim et al., convirtieron una película de p-PEDOT:PSS en tipo n para que funcionara como materiales termoeléctricos simplemente tratando p-PEDOT:PSS con un 40 % en peso de CuCl210.

También Sami et al., fabricaron una célula solar de película delgada basada en la heteroestructura n-PEDOT:PSS/p-CuInGaSe2. Sin embargo, todos estos trabajos no dieron información sobre las propiedades físicas de la capa n-PEDOT:PSS resultante o las razones detrás de la conversión de PEDOT:PSS de tipo p a n o la posibilidad de fabricar todos los dispositivos de homounión PEDOT:PSS. Aquí, informamos sobre los detalles del proceso de conversión de p-PEDOT:PSS a n-PEDOT:PSS donde se utilizó solvente de isopropanol para esta conversión y se encontró que tiene una gran influencia en las propiedades físicas de la capa resultante de n-PEDOT:PSS. Es importante destacar que el n-PEDOT:PSS desarrollado se usó en una nueva estructura de diodo de homounión de FTO/p-PEDOT:PSS/n-PEDOT:PSS/Cu donde se usaron únicamente capas delgadas de PEDOT de tipo p y n.

PEDOT: PSS con una concentración de 1,1 % en H2O (número de modelo: 739324) y alcohol isopropanol (ISO) (99,5 %, extra seco) se obtuvieron de Sigma-Aldrich y se usaron directamente sin ninguna purificación adicional. Las películas delgadas de PEDOT:PSS se prepararon de la siguiente manera: se mezcló 1 ml de solución de PEDOT:PSS con 1 ml de ISO (v:v) con agitación a 55 °C. Posteriormente, la mezcla resultante (es decir, PEDOT:PSS/ISO) se depositó sobre un sustrato de vidrio limpio (1 cm2 × 1 cm2) a 120 °C durante 2 min utilizando un aplicador de película con una velocidad de 7 mm/s (modelo COATMASTER 510XL). La película de PEDOT:PSS/ISO obtenida se recoció y curó durante 10 min a 120 °C. Para fabricar el diodo de homounión PEDOT:PSS, la estructura de FTO/p-PEDOT:PSS/n-PEDOT:PSS/Cu se hizo: (1) depositando 20 μL de solución prístina de PEDOT:PSS en sustrato FTO a 120˚ C. Luego, la película se dejó secar en atmósfera de N2 durante 5 min; finalmente, la película obtenida se recoció a 120˚C en un horno de vacío durante 10 min; (2) Se depositaron 20 μL de solución de PEDOT:PSS, mezclados con ISO en una proporción de volumen (1:1) (v:v), sobre la capa p-prístina de p-PEDOT:PSS usando el mismo procedimiento de secado y recocido. Finalmente, un contacto óhmico de ~ 50 nm de espesor de metal Cu se evaporó térmicamente y se depositó en la capa de n-PEDOT: PSS como electrodo superior.

La figura 1 muestra las mediciones del microscopio de fuerza atómica (AFM) donde se comparan las imágenes de fase de películas prístinas y PEDOT:PSS/ISO. Para la película PEDOT:PSS prístina, Fig. 1a, se observa que la imagen de fase demuestra claramente una separación de fase débil entre las cadenas PEDOT y PSS. Por el contrario, para el tipo n PEDOT:PSS/ISO, Fig. 1b, la imagen de fase muestra una fuerte separación de fase entre las cadenas PEDOT y PSS. Además, las imágenes AFM en la Fig. 1b muestran un tamaño de grano mucho mayor y cadenas PEDOT mucho más interconectadas en el caso de la película n-PEDOT:PSS. Además, la película n-PEDOT:PSS/ISO muestra una rugosidad superficial de 5,3 nm en comparación con los 14,8 nm de la película prístina p-PEDOT:PSS. Atribuimos la mejora de la rugosidad de la superficie de la película a la reducción observada y la separación de PSS de PEDOT en la estructura. Lo más probable es que el grupo OH del isopropanol controle el papel del PSS y, por lo tanto, reduzca el carácter hidrofóbico del PEDOT. Estas imágenes de AFM confirman que el isopropanol desempeña un papel importante en el proceso de separación de fases entre el PEDOT conductor y el PSS aislante dentro del PEDOT:PSS11,12,13. Además, y debido a las propiedades hidrófilas del isopropanol, es muy probable que las cadenas de PSS separadas en fases se disuelvan y, por lo tanto, se eliminen de la superficie de la película de PEDOT:PSS.

Imágenes de fase AFM de películas de PEDOT:PSS sin (a) y con tratamiento con isopropanol (b). Todas las imágenes son de 5 µm × 5 µm.

La Figura 2a muestra la medición de difracción de rayos X (XRD) de las películas p-PEDOT:PSS prístinas depositadas y PEDOT:PSS/ISO (1:1) de tipo n. La XRD del prístino p-PEDOT:PSS muestra dos picos prominentes amplios en 2θ = 19,4° y 2θ = 26°, que se atribuyen al PSS y a la distancia de apilamiento del plato interno PEDOT con el plano cristalográfico (020)14, respectivamente .

(a) patrón XRD y (b) espectros de transmitancia de películas prístinas y PEDOT:PSS/ISO. Los recuadros muestran la banda prohibida estimada.

Para n-PEDOT:PSS/ISO (1:1), está claro que el pico XRD relacionado con PSS disminuye, lo que confirma una separación significativa entre PSS y PEDOT debido a la interacción con el isopropanol y/o la disolución de la fase. Cadena de PSS separada en isopropanol. Las mediciones de transmisión óptica de las películas p-PEDOT:PSS y n-PEDOT:PSS prístinas se realizaron utilizando un espectrofotómetro UV-Vis-NIR (Hitachi modelo UH 5700) (Fig. 2b). Se observa que la transmitancia de la película n-PEDOT:PSS/ISO ha mejorado en comparación con la de la película prístina p-PEDOT:PSS. Tal mejora se puede atribuir a una mejor alineación de las cadenas de polímero tras la interacción con el isopropanol donde las cadenas toman una estructura quinoide. Mientras que para p-PEDOT:PSS, los defectos y trastornos a lo largo de la cadena polimérica de estructura benzoide limitan el camino libre de portadores. Además, la rugosidad de la película juega un papel en las propiedades ópticas de las películas donde la película n-PEDOT:PSS muestra una rugosidad superficial mucho menor en comparación con la película p-PEDOT:PSS. La banda prohibida óptica (Eg) de las películas de PEDOT:PSS se calculó trazando (Ahν)2 frente a (hν), donde "A" es la absorbancia óptica, "h" la constante de Planck, "ν" es la frecuencia. La porción lineal de la gráfica (Ahν)2–(hν) se extrapoló en la región de banda prohibida y se determinó que Eg era 3,38 eV y 3,1 eV para las películas p-PEDOT:PSS y n-PEDOT:PSS, respectivamente. (Fig. 2b, recuadro).

Se realizaron mediciones de efecto Hall donde se recopiló información sobre la movilidad µ, la resistividad ρ, la concentración de portadores n, la conductividad σ y el coeficiente de Hall RH. Se utilizó el sistema de efecto Hall Ecopia (modelo: HMS-3000) en el que se utilizó una intensidad de campo magnético B = 0,53 T para las mediciones. Los resultados del efecto Hall a temperatura ambiente se resumen en la Tabla 1. Como se ve, la película PEDOT:PSS/ISO muestra un carácter de tipo n con un aumento sustancial de la movilidad y la conductividad en comparación con la película prístina p-PEDOT:PSS que se puede atribuir a la separación entre PSS y PEDOT y disolución de la cadena de PSS tras la interacción con isopropanol. Además, se mide la dependencia de la movilidad del portador de carga con la temperatura y los datos se muestran en la Fig. 3. Notamos que la movilidad aumenta con la temperatura, lo que indica el comportamiento del semiconductor, hasta que alcanza un valor máximo a ~ 350 K. Tal aumento en la movilidad puede atribuirse a una mejor alineación de las cadenas en la estructura PEDOT:PSS debido al calentamiento térmico15. Un aumento adicional de la temperatura conduce a interacciones de fonones que dan como resultado un aumento en la dispersión de electrones y, por lo tanto, reduce la movilidad. Utilizamos la película n-PEDOT:PSS/ISO desarrollada en un nuevo dispositivo de estructura de diodo p-n. Experimentalmente, fabricamos un dispositivo FTO/p-PEDOT:PSS/n-PEDOT:PSS/Cu fundiendo en primer lugar una capa de ~ 2,3 µm de espesor de tinta prístina p-PEDOT:PSS sobre un sustrato de vidrio recubierto con FTO. Luego, una capa de ~ 2,9 µm de espesor de n-PEDOT:PSS también se dejó caer sobre la película de p-PEDOT:PSS depositada a 120 °C durante 10 min. La Figura 4 muestra la imagen SEM transversal experimental del dispositivo FTO/p-PEDOT:PSS/n-PEDOT:PSS. La imagen demuestra que la capa p-PEDOT:PSS se extiende suavemente sobre el sustrato FTO sin superposición ni dislocaciones en la interfaz p-n. Se utilizó un metal Cu como electrodo superior mientras que el sustrato FTO se utilizó como contacto inferior. Examinamos la curva I-V del electrodo de Cu y la capa n-PEDOT:PSS para validar que el comportamiento del diodo se correlaciona solo con el diodo PEDOT:PSS basado en homounión preparado.

Dependencia de la temperatura de la movilidad de películas prístinas de p-PEDOT:PSS y n-PEDOT:PSS.

Imagen de sección transversal SEM del diodo p-n de homounión PEDOT:PSS fabricado (p-PEDOT:PSS/n-PEDOT:PSS).

Como se ve en la Fig. 5a, la curva I-V medida muestra una relación lineal y, por lo tanto, confirma un contacto óhmico entre el electrodo de Cu y la capa de n-PEDOT: PSS. Se encontró un comportamiento similar para el FTO y el p-PEDOT:PSS (Fig. 5b). El rendimiento del dispositivo se estudió mediante mediciones (I–V). La Figura 5c presenta la curva I-V obtenida donde se extraen los parámetros del dispositivo. El dispositivo muestra un factor de rectificación razonable de 3. Aunque dicha relación de rectificación es más baja que la de los diodos de heterounión inorgánicos típicos (p. ej., SnO2/PEDOT:PSS/PVP y mezclas de PANI:PEDOT:PSS)16,17, aún es más alta que la de los diodos de heterounión orgánicos/inorgánicos (p. ej., PEDOT:PSS-PVA/n-Si y Al/5,14-dihidro-5,7,12,14-tetraazapentacenos (DHTAP))18,19. Para mejorar la relación de rectificación, se puede considerar: (1) mejorar el factor de idealidad del diodo mediante la reducción de la falta de homogeneidad en el espesor de la película PEDOT:PSS y las irregularidades de la altura de la barrera mediante la optimización de la técnica de deposición de película delgada; (2) mejorar la eficiencia de inyección de portadores a través de, por ejemplo, disminuir la diferencia energética entre la función de trabajo del electrodo y el orbital molecular ocupado más alto de PEDOT:PSS; (3) diseñar la interfaz p-PEDOT:PSS/n-PEDOT:PSS para un transporte de electrones y huecos más eficiente.

(a). Curva I-V de (a) electrodo de Cu y capas de n-PEDOT:PSS y (b) FTO y p-PEDOT:PSS. (c) Curva I–V del diodo de homounión FTO/p-PEDOT:PSS/n-PEDOT:PSS/Cu con un área de 0,5 cm2. El recuadro es la estructura esquemática del dispositivo.

Se fabricó un simple dispositivo de diodo p-n orgánico no lineal de homounión basado en películas de PEDOT:PSS y se demostró una relación de rectificación de 3. Estos resultados pueden estimular nuevas investigaciones sobre dispositivos electrónicos orgánicos/orgánicos u orgánicos/inorgánicos donde n-PEDOT:PSS/ISO puede desempeñar un papel novedoso20,21,22,23.

Los datos presentados en este estudio están disponibles previa solicitud al autor correspondiente.

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Departamento de Física, Instituto de Ciencias Básicas y Aplicadas, Universidad de Ciencia y Tecnología Egipto-Japón, Alejandría, Egipto

S. Abouhadeed y M. Ghali

Departamento de Química, Instituto de Ciencias Básicas y Aplicadas, Universidad de Ciencia y Tecnología Egipto-Japón, Alejandría, Egipto

MM Ayad

Departamento de Investigación de Materiales Polímeros, Instituto de Investigación de Tecnologías Avanzadas y Nuevos Materiales, Ciudad de Investigación Científica y Aplicaciones Tecnológicas, Alejandría, Egipto

S. Abouhadeed

Departamento de Física, Universidad de Kafrelsheikh, Kafrelsheikh, Egipto

m ghali

Departamento de Química, Universidad de Tanta, Tanta, Egipto

MM Ayad

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SA hizo el trabajo experimental y analizó los datos MG escribió el texto principal del manuscrito y supervisó todo el trabajo MA revisó el manuscrito.

Correspondencia a M. Ghali.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Aboulhadeed , S. , Ghali , M. & Ayad , M. M. Toda la homounión orgánica PEDOT:PSS p–n diode. Informe científico 12, 12485 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-16432-8

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Recibido: 11 mayo 2022

Aceptado: 11 julio 2022

Publicado: 21 julio 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-16432-8

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